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活性炭用超临界二氧化碳增强比表
液体和气体相比,超临界流体具有介于液体和气体之间的溶解度和扩散率等性质,使其能够以高浓度将溶质带入孔隙中。超临界二氧化碳(scCO2)是一种常用的溶剂,被誉为绿色溶剂,在可回收性和再利用性方面优于乙醇、丙酮等常见有机绿色溶剂。使用超临界二氧化碳(scCO2)和有机金属络合物的金属沉积工艺已应用于浸渍技术,主要用于均匀嵌入高纵横比结构、太阳能电池薄膜.最近,用于在多孔二氧化硅中浸渍有机材料。此外,scCO2还用于去除吸附在活性炭上的有机物。
活性炭如何增强比表
在这项研究中,我们使用scCO2将CHL浸渍到活性炭微孔中来提高比表面积。如图1所示,在scCO2气氛下使用用于活性炭的CHL浸渍系统进行ScCO2浸渍。浸渍过程在四个温度(45、75、105和155℃)和三个压力(10、15和25MPa)值下进行,以在12个温度-压力(T_P)组合下制备样品。
图1:使用超临界二氧化碳的活性炭的四氯苯酚浸渍系统。
TG测量期间解吸的CHL的重量比在图2(a)显示。根据先前的研究,液体浸渍过程的负载率为30%,而CHL负载通过计算TG约为20%。这表明一旦加载到活性炭微孔中,有机分子就没有完全挥发。在45℃时,任何压力值下的加载量都没有显着差异。相反,在75、105和155℃时,CHL负载随着压力的增加而增加。在155℃时,CHL负载量高于相同压力但不同温度条件下的负载量。与液体浸渍工艺相比,在高于75℃和15MPa的条件下观察到更高的负载量。图2(b)显示了根据每个样品的氮吸附测量计算的Brunauer-Emmett-Teller(BET)。对于在各种温度和压力条件下制备的活性炭样品,证实负载量越高,SSA值越低。负载更多的scCO2浸渍的活性炭显示出比液体浸渍样品更低的SSA值。
图2:(a)TG测量期间解吸的CHL的重量比。(b)浸渍过程后的SSA。
计算活性炭的微孔尺寸分布
图3(a)显示了使用密度泛函理论(DFT)和二氧化碳吸附/解吸方法计算的微孔尺寸分布。结果表明,scCO2和液体浸渍样品的孔体积在整个微孔尺寸范围内均小于活性炭。相反,在1–1.5nm的孔径范围内,scCO2浸渍的样品表现出比液体浸渍的样品更小的孔体积。在1nm以下,75℃_25MPa下制备的样品孔体积最大,105℃_15MPa下制备的样品孔体积最小。液体浸渍过程发生在这两个体积之间。以前的报告表明,较高的压力可能会减少吸附的CHL的体积,因为吸附的二氧化碳量会随着压力的增加而增加。如图3(b)所示,在1nm以下,105℃_15MPa下制备的样品孔体积比75℃_25MPa下制备的样品小0.52倍。然而,在0.1Ag电极-PTFE−1下的放电容量仅高出1.04倍。因此,对于1nm或更小的孔体积的CHL负载,实际上对放电容量没有贡献。这归因于CO2的分子大小约为0.33nm,CHL的分子大小约为0.5nm,这使得溶剂化CHL在活性炭上的吸附具有挑战性。
图3:(a)使用DFT和二氧化碳吸附/解吸方法计算的微孔尺寸分布。(b)CHL浸渍活性炭的孔体积。
活性炭用超临界二氧化碳增强比表。在这项研究中,我们展示了使用scCO2将CHL浸渍到活性炭微孔中。结果,在105℃_15MPa下制备的CHL/活性炭阴极显示出的比容量是通过液体浸渍工艺获得的比容量的1.41倍。这是由于CHL加载到活性炭孔隙中的速率增加以及π-π相互作用。在经过1000次充放电循环后的比容量为75.5mAhg-1,与初始容量相比,这对应于93%的保持率。将有机分子浸渍到多孔碳中的scCO2过程具有广泛的应用潜力,例如制造用于电解、燃料电池和其他有机电池的电极。
文章标签:椰壳活性炭,果壳活性炭,煤质活性炭,木质活性炭,蜂窝活性炭,净水活性炭.推荐资讯
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