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活性炭对氮氧化物的吸附
文章作者:韩研网络部 更新时间:2017-12-7 15:33:35

  活性炭对氮氧化物的吸附,汽车尾气中NOx的处理已有过很多研究,但是在密闭区域低浓度氮氧化物的存在仍在研究中。举例来说,当人们在高速公路上行驶时,车内的NO2浓度可以接近0.15ppmv。这种室内污染成为环境问题和健康问题。在本工作中,在室温中研究了NO的环境辐射和减排。通过物理(CO2或H2O)或化学活化(H3PO4)制备的三种活性炭(AC))作为吸附剂进行测试。这次主要模拟与现实生活环境中浓度一致的氮氧化物被多种活性炭吸附实验。

  氮氧化物向大气排放的增加已成为一个重大的环境问题。在各种有害气体中氮氧化物(NOX)具有通过烟雾与大气中的水蒸气结合形成酸雨还具有减少臭氧层的环境影响。目前已有几种方法已被应用于氮氧化物消除,包括通过选择性非催化还原(SNCR)和选择性催化还原(SCR)还原NOx。然而,这些技术有诸多成本和技术复杂性等缺点。因此,降低温度下的吸附分离受到越来越多的关注。几种吸附剂包括沸石,钙钛矿和碳质材料。然而,活性炭对氮氧化物的吸附性能研究是很有前景的。

  尽管用于汽车和工业废气都实施了减排措施,城市人口与车辆的增加导致了更多氮氧化物的排放。使用木质纤维为前体制造的活性炭在环境温度去除氮氧化物。这些活性炭吸附剂表现出令人感兴趣的吸附容量范围在40mg/g和120mg/g之间。然而,这些活性炭的性能通常在干燥和潮湿条件下在空气存在下在500-1000ppmNO浓度下进行评估。

  活性炭样品制备

  活性炭原始前体用热蒸馏水充分洗涤并在环境温度下干燥24小时。然后,将干燥的原材料粉碎并过筛至1-3mm粒度。根据以下方案进行化学和物理活化制备不同的活性炭。

  化学活化

  制备粒状H3PO4活化的样品,将活性炭原料按重量比(1:3)浸泡在正磷酸水溶液(50%,w/w)中。悬浮液在110℃下搅拌9小时。然后,将过滤的材料在氮气流中在170℃下干燥和碳化30分钟,最后在410℃下2小时30分钟。得到的活性炭,表示为AC-H3PO4然后用蒸馏水充分洗涤直至消除所有酸迹,并在110℃下干燥过夜。化学活化法的收率为33重量%。参考近期发表的关于化学活性炭的研究,结果表明,这种产率更重要的是生物质的KOH活化。从其它种类材料中合成了一系列KOH活性炭。样品收率在11至16重量%范围内,对于较高的KOH,吸收率较低。

  物理活化

  碳化和活化步骤在不锈钢反应器中的固定床反应器中进行,所述不锈钢反应器放置在配备有温度控制器的垂直自动化炉中,初始质量的生物质等于2g。首先,将前体在氮气流下在600℃下碳化2小时。随后,通过将气体转换成纯CO2或转换成水蒸气来进行所得炭的活化。目标温度保持在750℃6小时。关于物理激活过程的更多细节可以在以前的内容中可以找到。

  图1.样品的扫描电子显微照片:(a)活性炭-H3PO4,(b)活性炭-CO2和(c)活性炭-H2O.

  制得活性炭的形态学和孔结构表征

  图1中收集了活性炭-H3PO4,活性炭-CO2和活性炭-H2O的扫描电子显微镜(SEM)显微照片。三个样品在表面形态上显示出显着的差异,从而揭示不同的活化机制。样品活性炭-H3PO4排列成紧密的片状(参见图1a)。实际上,磷酸起酸性催化剂的作用,促进键断裂和通过环化/缩合反应形成交联。沉积的H3PO4可以与有机物质反应形成连接和交联生物聚合物片段的磷酸酯和多磷酸酯桥。磷酸盐基团的添加(或插入)驱使一个膨胀过程,在除去酸之后,使基体处于膨胀状态,其特征在于具有易于获得的孔结构。在化学活化期间观察到类似的观察作为一个例子,KOH与活性炭反应在中间温度和进一步增加,得到的碳酸盐/碳酸氢盐在温度导致的分解和气化以产生孔隙率。另外,在ZnO化学活化过程中,发生不同的还原反应以产生高孔隙率。物理活性炭-CO2和活性炭-H2O表现出非常相似的表面形态。图1b,c显示了不规则形状的颗粒,对于两种活性炭都具有大的圆锥形空腔和平滑的表面。

  图2. 氮氧化物的穿透曲线X通过三种不同活性炭吸附剂样品(C由1 NO2 =5ppm的,C1 NO=0ppm时,23℃,50%RH,V=0.2米/秒,米Sorb =2g)。

  不同的活性炭对氮氧化物的吸附性能

  图2显示了通过三种不同活性炭的薄吸附层的氮氧化物的穿透曲线。根据实验时间描绘了在吸附剂层后面测量的总和参数NOx=NO2+NO的体积含量。NO2的进口体积浓度始终保持在5ppm,而不提供NO。穿透曲线是重复实验的平均值,误差线表示标准偏差。

  如以下结果所示,为了评估活性炭的氮氧化物分离能力,有必要考虑吸附剂层下游存在的氮氧化物的体积分数。即使只有NO2被供给到该系统中,物质(如NO)的其它含氮氧化物被形成由于减少的NO2被活性炭吸附。NO2的还原到NO是非常不希望的,因为活性炭对NO的分离能力可以忽略不计。因此,将NO2还原为NO的活性低是用于NO2吸附的活性炭的理想特征。

  在本研究中,研究了在室温和极低浓度下氮氧化物吸附过程中三种不同活性炭的结构和表面性质的重要性。在不同的实验中获得的结果表明,这两种性质都是造成NO2吸收和还原成NO的原因。当活性炭由H3PO4活化制备时,NO2的还原率非常高。该活性炭表面存在重要的还原性基团(主要是酸酐基团)似乎是这种行为的起源。NO2的吸附归因于存在基本的基团,当通过物理方式进行激活时更多地存在。由于活性炭-H2O与活性炭-CO2相比具有更高的碱性基团,其吸附容量更高。对于活性炭-CO2和活性炭-H2O的NO2的穿透曲线所观察到的差异通过活性炭-H2O样品的介孔结构来解释,其使得NO2在活性炭颗粒内更好地扩散,从而更好的被活性炭吸附。

文章标签:椰壳活性炭,果壳活性炭,煤质活性炭,木质活性炭,蜂窝活性炭,净水活性炭.

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